随着电动汽车和便携式电子设备对能量密度的需求不断增加，传统的锂离子电池（LIBs）逐渐接近其理论能量密度的极限，因此，开发高能量密度的锂金属电池（LMBs）成为了下一代电池技术的重要研究方向。锂金属电池具有比传统锂离子电池更高的能量密度，但其面临着诸多挑战，特别是在高电压下，锂金属电池的电解质分解、锂枝晶生长以及电极界面不稳定等问题显著影响了其循环稳定性。因此，如何设计稳定的电化学界相层（SEI/CEI）以提高电池的循环寿命成为了锂金属电池研究的核心问题之一。
近日，中国科学院苏州纳米所沈炎宾团队在国际知名期刊ACS Energy Letters上发表题为Heated-to-Frozen Electrochemical Interphases Formation Strategy Enables Stable 4.5 V Li-metal Batteries in Ether-based Electrolyte的研究论文。本文提出了一种温度调控策略，通过调节电解质的溶剂化结构与分解动力学，控制SEI和CEI的形成过程，进而增强高电压锂金属电池的循环稳定性。具体而言，研究通过在高温预充电（60°C）与低温存储（-20°C）的协同作用下，调节电解质分解产物的沉积和重组过程，形成了更为致密且稳定的电化学界面层，从而有效提升了基于醚类电解液体系的锂金属电池在4.5V高电压下的循环稳定性。
图1 该研究工作的示意图
本研究的创新点在于提出了一种温度调控策略，通过高温预充电能够加速电解质分解产物的生成，并通过低温存储抑制这些产物的溶解度，从而促使更为致密和稳定的界面层的形成。与传统方法相比，这种策略通过增加无机成分（如LiF、Li2CO3、含硼化合物）来增强SEI/CEI层的化学稳定性，减少锂枝晶的生长和电解质的进一步分解。
图2 CEI示意图及表征分析
图2展示了不同温度调控条件下NCM811电极表面CEI的结构和化学成分。温度调控策略下，经过高温预充电和低温存储（HT-LT）形成的CEI比常规常温条件下（RT-RT）更厚且富含无机成分。XPS和TOF-SIMS分析进一步表明，HT-LT条件下CEI中Li2CO3、LiF等无机成分的比例更高，而RT-RT条件下则以有机成分为主。这些结果表明，温度调控策略有效促进了更稳定、富含无机成分的CEI形成，从而提高了基于醚类电解液体系下高镍正极的稳定性和锂金属电池的循环性能。
图3 电池性能及循环后表征
图3展示了不同形成条件下Li||NCM811电池的电化学性能。经过高温预充电和低温存储（HT-LT）处理的电池，在200次循环后，容量保持率为88.7%，明显优于常规常温处理（RT-RT）的66.9%。在高负载（3.5 mAh cm−2）条件下，HT-LT电池在110次循环后容量保持率仍为81.7%。SEM图像显示，HT-LT条件下的锂金属表面平整光滑，未见明显锂枝晶生长，而RT-RT条件下表面松散，出现锂枝晶。整体来看，温度调控策略显著提升了高电压锂金属电池的循环稳定性。
中国科学院苏州纳米所联培硕士毕业生钱雨薇为论文的第一作者，中国科学院苏州纳米所沈炎宾研究员、邵辉副研究员和董庆雨博士为论文的共同通讯作者。本工作得到了国家自然科学基金的项目支持，以及苏州纳米所纳米真空互联实验站（Nano-X）的技术协助。
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